W Aleksandrii, gdzie metropolitą był wówczas sławny
św. Atanazy Wielki, w Wielkanoc przyjął chrzest, mając 28 lat. Na dalsze studia udał się do Aten, gdzie odbywał je wraz ze św. Bazylim Wielkim (352-358).
Grzegorz pragnął jednak życia pustelniczego. Udał się więc do Neocezarei w Poncie, gdzie przebywał już wtedy
św. Bazyli (363-364).
Po wkroczeniu cesarza Teodozego I Wielkiego do Konstantynopola, Grzegorza powołano na metropolitę Konstantynopola. Cesarz uroczyście wprowadził go do katedry Hagia Sofia. Od maja do lipca 381 roku odbywał się w Konstantynopolu sobór powszechny. Przewodniczył mu biskup Antiochii, Melecjusz, a po jego nagłej śmierci – Grzegorz. Na soborze tym metropolitom Konstantynopola, Aleksandrii, Antiochii i Jerozolimy przyznano tytuł patriarchów. Grzegorz był więc pierwszym patriarchą Konstantynopola.
Grzegorz był wielkim teologiem, humanistą i poetą. Spuścizna literacka po nim jest bardzo bogata. Na pierwszym miejscu wypada wymienić jego kazania. Pozostało ich do naszych czasów czterdzieści pięć. Obszerna kiedyś musiała być jego korespondencja, skoro do dziś zachowało się szczęśliwie aż 245 listów. Grzegorz zasłynął ponadto jako jeden z największych poetów Kościoła Wschodniego.
