Brał czynny udział w życiu Kościoła w Hiszpanii. Uczestniczył w 10 synodach, których był inspiratorem
i duszą. Na jednym z nich w 659 r. przeforsował ustanowienie święta Oczekiwania Narodzenia Pana Jezusa (18 grudnia), bowiem uroczystość Zwiastowania i Poczęcia Chrystusa Pana przypadała w Wielkim Poście (25 III),
co świętemu wydawało się niezgodne z duchem liturgii. Miał ułożyć nawet do nowego święta teksty liturgiczne.
Po śmierci biskupa Toledo, św. Eugeniusza II, Ildefons został jednogłośnie wybrany na jego miejsce. Trzeba przyznać, że jego rządy nie były łatwe. Dążył do zaprowadzenia karności kościelnej, co przysporzyło
mu wrogów. Występował również przeciwko swobodzie obyczajów możnych i dworu królewskiego, co również
nie przymnożyło mu przyjaciół.
Rządził swoją archidiecezją przez 10 lat (657-667). Utrudzony pasterzowaniem, zasnął w Panu 23 stycznia
667 r. Jego ciało złożono w bazylice św. Leokadii w Toledo. Kiedy jednak Arabowie zajęli to miasto, relikwie Ildefonsa przeniesiono do miasta Zamora, do kościoła św. Piotra. Następcą Ildefonsa na stolicy biskupiej w Toledo został
św. Julian (+ 690). Zebrał on troskliwie wszystkie pisma, jakie zostawił jego poprzednik. Wśród nich wyróżnia się pierwszy napisany w Hiszpanii traktat mariologiczny
O wieczystym dziewictwie NMP, polemizujący
z Jowinianem, Helwidiuszem i z Żydami. Szczególne znaczenie dla historii katechumenatu i liturgii chrztu
ma traktat Ildefonsa O poznaniu chrztu. Charakter wybitnie ascetyczny ma dzieło O drodze na pustyni. Jednakże dziełem, które dało mu największą sławę,
była rozprawa O pismach słynnych mężów. Z jego korespondencji zachowały się dwa listy. Ponadto
św. Ildefons zostawił hymny, modlitwy i teksty liturgiczne.
